Tháng 5/1964, chính phủ Hoa Kỳ phái một phái đoàn chính trị, quân sự cao cấp sang Sài Gòn nghiên cứu tình hình miền Nam. Với lòng căm thù giặc sâu sắc, ông xin Ban chỉ huy quân sự biệt động tiêu diệt phái đoàn do Bộ trưởng Quốc phòng là Robert Macnamara dẫn đầu. Giữa lúc đang tiến hành công tác gài mìn tại cầu Công Lý (nay là cầu Nguyễn Văn Trỗi) ông bị bắt lúc 22 giờ đêm ngày 09/05/1964.
Trong nhà lao, ông bị nhiều cực hình và cám dỗ, nhưng ông không khai báo gì. Chính quyền Nguyễn Khánh đưa ông ra tòa quân sự kết án tử hình nhằm uy hiếp tinh thần chống Mỹ trong nhân dân ta lúc bấy giờ. Chúng đưa ông ra xử bắn tại vườn rau nhà lao Chí Hòa – Sài Gòn lúc 09g45’, ngày 15/10/1964. Năm đó ông 24 tuổi.
Các bạn được tìm hiểu về anh Nguyễn Văn Trỗi qua tiết sinh hoạt chi đội, nhi đồng.